Nacimiento: Nació en Buenos Aires, Argentina, el 11 de octubre de 1943.
Sacerdocio: Fue ordenado sacerdote el 24 de setiembre de 1960.
Episcopado: Elegido Obispo titular de Ofena y Obispo Auxiliar de Buenos Aires el 20 de octubre de 1984 por el Papa San Juan Pablo II. Fue ordenado Obispo el 22 de diciembre del mismo año, en la Catedral de Buenos Aires por el Cardenal Juan Carlos Aramburú, Arzobispo de Buenos Aires (co-consagrantes: Mons.Arnaldo Clemente Canale, Obispo Auxiliar de Buenos Aires y Mons. Carmelo Juan Giaquinta, Obispo Auxiliar de Viedma); trasladado como Obispo Diocesano de San Martín el 16 de julio de 1991; tomó posesión de esa sede el 26 de octubre de 1991.
Promovido a la Sede Arzobispal de Tucumán el 8 de julio de 1999, tomó posesión e inició su ministerio pastoral como quinto Arzobispo (octavo diocesano) de Tucumán el 17 de septiembre de 1999. Renunció por edad el 10 de junio de 2011. Su lema episcopal es «Apóstol de Jesucristo».
Cardenalato: Creado Cardenal en el Consistorio público del 14 de febrero de 2015, tras el anuncio del Papa Francisco el 4 de enero del 2015.
Información adicional: En la actualidad, Mons. Villalba reside en la Capilla La Santa Cruz, perteneciente a la jurisdicción parroquial de la Parroquia San Martín de Porres. Allí celebra misa y dedica un considerable tiempo a atender confesiones y ofrecer acompañamiento espiritual.